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論文

Fragment-ion desorption from sulfur-containing amino acids by localized core-level excitation

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

Surface Review and Letters, 9(1), p.77 - 83, 2002/02

https://doi.org/10.1142/S0218625X02002130
 被引用回数：4 パーセンタイル：26.13(Chemistry, Physical)

生体分子に対するX線照射効果を分子レベルで明らかにする目的で、イオウのK殻(S 1s)付近のエネルギーの放射光軟X線を固体ペレット状のアミノ酸(シスチン,システイン,メチオニンなど)に照射した時のX線吸収スペクトル及び分解,脱離イオンを調べた。いずれの分子においても、内殻励起後の二次電子による分解,脱離効果は小さく、イオウ1s電子の内殻励起による直接解離により分解イオンが表面から脱離することがわかった。またジスルフィド結合(-S-S-)をもつシスチンでは、S 1sからS-S-結合部の反結合性シグマ軌道への共鳴励起により、高い効率でS+イオンが脱離することが明らかとなった。これらの結果から、生体分子へのX線照射による分解、脱離に関しては、内殻軌道から価電子帯の反結合性軌道への共鳴励起が極めて重要な効果を与えることが明らかとなった。

論文

Photon-stimulated ion desorption from molybdenum oxides following Mo 2p$$_{3/2}$$ excitation

Wu, G.; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

Journal of Synchrotron Radiation, 8(Part.2), p.469 - 471, 2001/03

酸化モリブデンにMo 2p領域の放射光軟X線を照射し、光励起による脱離イオンを測定した。質量分析の結果、脱離イオン種のほとんどはO$$^{+}$$イオンであった。全電子収量で測定したX線吸収端微細構造スペクトル(XANES)におけるMo 2p$$_{3/2}$$→Mo 4d共鳴吸収ピークには、配位子場分裂によるt$$_{2g}$$及びe$$_{g}$$の2つの構造が認められた。脱離イオン強度の光エネルギー依存性を測定したところ、e$$_{g}$$状態へ励起において脱離イオンの増大が観測された。これは、dxy,dyz,dzxからなるt$$_{2g}$$状態が$$pi$$*機動的性質をもつのに対し、dz$$^{2}$$,dx$$^{2}$$-y$$^{2}$$からなるeg状態が$$sigma$$*軌道的性質をもつため、$$sigma$$*軌道の反結合的性質には速いMo-O結合解離が起こったと考えられる。以上の結果は、酸化物のようなバルクの固体においても、特定の内殻軌道から非占軌道への共鳴励起により、選択的な結合解裂が起こることを示している。

論文

Desorption of fragment ions from condensed Si(OCH$$_{3}$$)$$_{4}$$ by localized inner-shell electron excitation at the silicon, oxygen and carbon K-edges

馬場 祐治; 関口 哲弘

Journal of Vacuum Science and Technology A, 18(2), p.334 - 337, 2000/03

https://doi.org/10.1116/1.582251
 被引用回数：4 パーセンタイル：23.01(Materials Science, Coatings & Films)

SiO$$_{2}$$薄膜生成の原料物質として使われているシリコンアルコキシド(Si(OR)$$_{4}$$)について、放射光軟X線を照射した時の光分解挙動を調べた。低温でSi(100)表面に多層吸着したテトラメトキシシラン(Si(OCH$$_{3}$$)$$_{4}$$)にSi K-吸収端領域の軟X線を照射した時の脱離イオンは主としてSi(OCH$$_{3}$$)$$_{n}^{+}$$(n=2, 3, 4)であった。一方、CK-吸収端及びOK-吸収端領域の軟X線照射を照射した時の脱離種は、ほとんどがCH$$_{3}^{+}$$であった。これは内殻励起状態がC及びO原子に局在したまま結合解裂が起きていることを示しており、C-O結合の選択的切断によりSiO$$_{2}$$層が形成できる可能性を示唆する結果が得られた。

論文

Ion desorption from solid ethane following carbon K-edge photoexcitation

馬場 祐治; 関口 哲弘

Photon Factory Activity Report 1998, P. 34, 1999/11

http://ccdb5fs.kek.jp/cgi-bin/img/tiff2gif?199923003+00064

銅単結晶表面に40Kで多層吸着したエタン分子に放射光を照射した時のイオン脱離挙動を調べた。紫外線を多く含むゼロ次光を照射した時の脱離イオンはフラグメントイオン(H$$^{+}$$,CH$$_{y+}$$)と親イオン(C$$_{2}$$H$$_{y+}$$)であった。一方、炭素K-吸収端以上のエネルギーの単色軟X線を照射すると、これらのイオン以外に、C$$_{3}$$H$$_{y+}$$,C$$_{4}$$H$$_{y+}$$等の質量数の大きいイオンの脱離も観測された。これは、オージェ電子を引き金とする電子衝突カスケードにより局所的に高密度励起状態が生成したためと考えられる。以上の結果は、凝縮系の内殻電子励起により、新たな結合形成が起こることを示している。

論文

Screening effect of metal,semiconductor and insulator surfaces on photo-fragmentation of physisorbed molecules

馬場 祐治; 関口 哲弘

Surface Science, 433-435, p.843 - 848, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(99)00042-4
 被引用回数：6 パーセンタイル：38.09(Chemistry, Physical)

電子物性が全く異なる金属、半導体及び絶縁体表面に単層物理吸着したCCl$$_{4}$$分子に放射光軟X線を照射した時の解離・脱離反応過程の違いを調べた。絶縁体(SiO$$_{2}$$)表面ではCl 1s励起による主な脱離イオン種はCl$$^{+}$$及びCCl$$_{3+}$$であるのに対し、金属(Cu)及び半導体(Si)表面からの脱離イオン種は、Cl$$^{+}$$のみであった。これらの事実とオージェ電子スペクトルの測定結果から次の2点を明らかにした。(1)軽い原子イオン(Cl$$^{+}$$)の脱離は、表面における伝導電子の遮蔽効果(スクリーニング効果)に影響されない速いCCl結合解裂に起因する。(2)分子イオン(CCl$$_{3+}$$)は質量が大きいため移動速度が遅く、金属、半導体表面ではスクリーニング効果により励起状態(イオン化状態)が消失するため脱離しない。

論文

Desorption of fragment ions from mono-and multilayered CCl$$_{4}$$ on Cu(100) by inner-shell photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Surface Science, 402-404, p.115 - 119, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(97)00936-9
 被引用回数：4 パーセンタイル：27.59(Chemistry, Physical)

Cu(100)表面に単層及び多層吸着したCCl$$_{4}$$分子に、Cl1s領域の放射光軟X線を照射した時の脱離フラグメントイオンを測定した。単層吸着では、脱離イオン種はCl$$^{+}$$のみであり、これはCl1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$共鳴励起後のスペクテータオージェ遷移に伴う速いC-Cl結合解裂に起因する。一方、多層吸着の場合は、分子イオン(CCl$$_{3+}$$)の脱離も起こり、その脱離強度はX線の吸収量に比例する。このことから、脱離速度が遅い重い分子種の脱離は、オージェ遷移後の二次電子の効果により起こることを明らかにした。

論文

Screening effect of metal, semiconductor and insulator surfaces on X-ray induced ion desorption from physisorbed CCl$$_{4}$$

馬場 祐治; 関口 哲弘

Photon Factory Activity Report 1997, P. 91, 1997/00

http://ccdb5fs.kek.jp/cgi-bin/img/tiff2gif?199823003+00109

固体表面に吸着した分子の光化学反応の動的課程は、吸着分子と基板表面の相互作用に依存する。そこで本研究では、CCl$$_{4}$$分子を電子物性が大きく異なる金属(Cu),半導体(Si)及び絶縁体(SiO$$_{2}$$)表面に単層物理吸着させ、Cl 1s励起によるフラグメントイオンの脱離過程を調べた。Cu及びSi表面では、Cl 1s電子励起による脱離イオン種はCl$$^{+}$$のみであったが、SiO$$_{2}$$表面からはCCl$$_{3+}$$などの分子イオンの脱離も認められた。これはCCl$$_{3+}$$イオンの移動速度が遅いため、金属及び半導体表面では表面における伝導電子の遮蔽効果(スクリーニング効果)により励起状態またはイオン化状態が脱離前に消失してしまうためと結論した。

論文

Desorption of molecular and atomic fragment-ions from solid CCl$$_{4}$$ and SiCl$$_{4}$$ by resonant photoexcitation at chlorine K-edge

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Surface Science, 376(1-3), p.330 - 338, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(96)01315-5
 被引用回数：25 パーセンタイル：78.52(Chemistry, Physical)

分子の内殻軌道電子を光励起した時の化学反応機構を調べる目的で、固相の四塩化炭素(CCl$$_{4}$$)及びテトラクロロシラン(SiCl$$_{4}$$)にCl1s領域の放射光(2810~2850eV)を照射した時の脱離イオンとオージェ電子スペクトルを測定した。比較的軽い原子イオン(Cl$$^{+}$$)の脱離は、スペクテータ型のオージェ遷移が起こるCl1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(h$$nu$$~2824eV)共鳴励起によってのみ起こる。これは反結合性$$sigma$$$$^{ast}$$軌道に留まった電子(スペクテータ電子)の効果により、速い結合切断が起こるためと考えられる。一方、重い分子イオン(CCl$$_{3+}$$、SiCl$$^{+}$$)の脱離収率は、オージェ遷移の如何にかかわらず、X線の吸収量に比例する。これは分子種の脱離速度が遅いため、スペクテータ電子がイオンの脱離前に非局在化してしまうことで説明できる。

論文

Element-specific desorption from molecular adsorbates by core-to-valence resonant photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 山本 博之; 佐々木 貞吉; W.Wurth*

Surface Science, 377-379(1-3), p.699 - 704, 1997/00

吸着分子に放射光軟X線を照射し、内殻電子励起による脱離過程を調べた。多層吸着したPCl$$_{3}$$分子のP1s電子を$$alpha$$$$^{ast}$$軌道へ共鳴励起すると、主にP$$^{+}$$イオンが脱離するのに対し、Cl1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$共鳴励起ではCl$$^{+}$$イオンのみが脱離した。同様な元素選択的脱離は、S$$_{2}$$Cl$$_{2}$$吸着分子のS1s、Cl1s励起においても認められた。電子分光測定によれば、脱離が起こる共鳴励起エネルギーでは、ほとんどがスペクテータ型のオージェ遷移を起こすことから、高い元素選択的脱離が起こるのは、反結合性$$alpha$$$$^{ast}$$軌道に励起された電子(スペクテータ電子)の存在により励起される速い結合解裂のためであると結論した。

論文

Site-specific fragmentation in condensed (CH$$_{3}$$S)$$_{2}$$ by sulfur K-edge photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Journal of Chemical Physics, 105(19), p.8858 - 8864, 1996/11

https://doi.org/10.1063/1.472615
 被引用回数：32 パーセンタイル：72.81(Chemistry, Physical)

内殻電子励起の光化学反応により、分子内の特定の化学結合が選択的に切断される例として、ジメチルジスルフィド(CH$$_{3}$$-S-S-CH$$_{3}$$)の低温凝縮層に、S 1s吸収端付近の放射光X線を照射し、表面から脱離するフラグメントイオンを測定した。S 1s電子をS-S結合部の$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ共鳴励起すると(h$$nu$$=2472.1eV)、主にS$$^{+}$$及びCH$$_{3+}$$イオンが脱離するのに対し、S-C結合部の$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ共鳴励起すると(h$$nu$$=2473.4eV)、S-C結合が選択的に切断され、CH$$_{3+}$$イオンのみが脱離することがわかった。各エネルギーにおけるオージェ電子スペクトルの測定結果と併せて反応機構を考察し、このような選択的な化学結合の解裂は、反結合性$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ励起された電子(スペクテータ電子)の局在性により、それぞれの結合が切れやすくなるためであると結論した。

論文

Photon-stimulated desorption of fragment ions from solid benzene following carbon K-edge excitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Photon Factory Activity Report, (14), P. 146, 1996/00

固相ベンゼンにC 1s領域の放射光軟X線を照射した時の脱離フラグメントイオンとオージェ電子スペクトルを想定した。C$$^{+}$$及びC$$^{2+}$$イオンの脱離はC 1s$$rightarrow$$$$pi$$$$^{ast}$$(b$$_{2g}$$)(h$$nu$$=288.6eV)のみで起こり、最も吸収の大きいC 1s$$rightarrow$$$$pi$$$$^{ast}$$(e$$_{2u}$$)(h$$nu$$=284.7eV)励起では起こらない。これは、クーロン反発力により分子の解離が起こるためには二価以上の多価イオン状態を生成する必要があるが、C 1s$$rightarrow$$$$pi$$$$^{ast}$$(e$$_{2u}$$)励起後の脱励起過程のほとんどが参加型(Participator型)のオージュ遷移であり、終状態が一価($$pi$$$$^{-1}$$)であるためと結論した。

論文

Ion desorption from mono-and multi-layered CCl$$_{4}$$ on Cu(100) following Cl K-edge photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Photon Factory Activity Report, (14), P. 424, 1996/00

銅単結晶表面に四塩化炭素を種々の厚みで吸着させ、塩素1s電子を放射光軟X線で光励起した時の脱離イオンを測定した。単層吸着では、脱離イオン種はCl$$^{+}$$のみであり、これはCl 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$共鳴励起後のスペクテータオージェ遷移に伴う速いC-Cl結合解離に寄因する。一方、多層吸着の場合は、CCl$$_{3+}$$など重い分子イオン種の脱離も起こり、これはオージェ遷移後の二次電子の効果によることを明らかにした。

論文

De-excitation in solid SiCl$$_{4}$$ following deep-core excitation at the K-edge; Relation between ion desorption and Auger decay

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Surface Science, 357-358, p.302 - 306, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0039-6028(96)00133-1
 被引用回数：9 パーセンタイル：49.93(Chemistry, Physical)

固相SiCl$$_{4}$$の1s電子を光励起した時の脱励起過程を調べ、イオンの脱離とオージェ過程の関係を明らかにした。1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$共鳴励起後のオージェ過程では、98%以上がスペクテーター型であり、パティシペーター型の寄与は2%以下であった。Cl1s励起では、Cl$$^{+}$$イオンは主としてCl1s$$rightarrow$$8a$$_{1}$$共鳴励起により脱離するのに対し、Cl1s$$rightarrow$$9t$$_{2}$$共鳴励起や、より高い励起エネルギーでは、ほとんど脱離しない。これは8a$$_{1}$$軌道の成分として反結合性Cl3P$$^{ast}$$軌道が多いため、1s軌道から励起された電子(スペクテーター電子)の存在により、Si-Cl結合が弱められたためであると結論した。

論文

Desorption of atomic and molecular fragment ions from solid CCl$$_{4}$$ by core excitation around the K-edge

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Photon Factory Activity Report, (13), P. 353, 1995/00

高エネルギー物理学研究所放射光実験施設(PF)の共同利用実験に関する年度報告書の原稿である。固体CCl$$_{4}$$分子にK-吸収端近傍の放射光(2810~2850eV)を照射した時の脱離イオンを調べ、原子状フラグメント(Cl$$^{+}$$)と分子状フラグメント(CCl$$_{3+}$$)の脱離挙動に差異があることを見出した。

論文

Element selectivity of fragment-ion desorption from adsorbed PCl$$_{3}$$ by 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$ resonant photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 山本 博之; 佐々木 貞吉; W.Wurth*

Photon Factory Activity Report, (13), P. 354, 1995/00

高エネルギー物理学研究所放射光実験施設(PF)の共同利用に関する年度報告書用の原稿である。PCl$$_{3}$$吸着層に対し、PおよびCl原子の1s電子を共鳴励起したところ、P1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$(2147eV)とCl1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$(2823eV)で脱離イオン種が全く異なることを見いだし、内殻共鳴励起による分子の分解、脱離反応に強い元素選択性があることを明らかにした。

論文

Photon-stimulated ion desorption from condensed SiCl$$_{4}$$ by resonant excitation at the K-edges

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Surface Science, 341, p.190 - 195, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0039-6028(95)00690-7
 被引用回数：14 パーセンタイル：64.6(Chemistry, Physical)

SiCl$$_{4}$$凝縮層に、Si-及びCl-K吸収端付近のエネルギーをもつ放射光を照射した時のイオンの脱離挙動を調べた。Si1s励起ではSi$$^{+}$$、Cl$$^{+}$$、SiCl$$^{+}$$、SiCl$$_{3+}$$がほぼ同程度の強度で脱離したが、Cl1s励起では、脱離イオンの80%以上がCl$$^{+}$$であり、内殻励起による脱離に元素選択性があることを見出した。Cl1s励起におけるCl$$^{+}$$イオンは主としてCl1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$(8a$$_{1}$$)共鳴励起により脱離し、Cl1s$$rightarrow$$$$alpha$$$$^{ast}$$(9t$$_{2}$$)共鳴励起や、より高い照射エネルギーではほとんど脱離しない。これは8a$$_{1}$$軌道の構成成分として反結合性Cl3P$$^{ast}$$軌道が多いため、1s軌道から共鳴励起された電子(スペクテーター電子)の存在により、Si-Cl結合が弱められるためであると結論した。

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